精確測定分子的化學結(jié)構(gòu)、識別其化學物種一直是表面科學的核心問題，即使在單個分子層次上，分子結(jié)構(gòu)、電子態(tài)及其激發(fā)態(tài)、化學鍵振動、反應(yīng)動力學行為等多維度的內(nèi)稟屬性也表現(xiàn)出顯著的特異性。分子多維度內(nèi)稟參量的精密測量是一個極具挑戰(zhàn)性的前沿問題。
在國家重點研發(fā)計劃“納米科技”重點專項支持下，我國科學家發(fā)展了多種掃描探針顯微成像聯(lián)用技術(shù)，實現(xiàn)了對單分子在電、力、光等外場作用下不同內(nèi)稟參量響應(yīng)的精密測量，在單化學鍵精度上實現(xiàn)了單分子多重特異性的綜合表征，突破了單一顯微成像技術(shù)的探測局限。研究人員利用這一高分辨的綜合表征技術(shù)，以并五苯分子及其衍生物作為模型體系，結(jié)合電、力、光等不同相互作用，實現(xiàn)了對電子態(tài)、化學鍵結(jié)構(gòu)和振動態(tài)、化學反應(yīng)等多維度內(nèi)稟參量的精密測量。實驗結(jié)果表明納腔等離激元激發(fā)是導(dǎo)致特定吸附構(gòu)型下C—H鍵選擇性斷裂的原因，闡明了Ag(110)表面吸附的并五苯分子轉(zhuǎn)化為不同衍生物的機理。此外通過集成高靈敏度的單光子計數(shù)器，把拉曼光譜的實空間成像速度提高了2個數(shù)量級，成功地實現(xiàn)了并五苯分子化學反應(yīng)前后的動態(tài)跟蹤與測量。
該多維度表征技術(shù)方法將為表面催化、表面合成和二維材料中的化學結(jié)構(gòu)與物種識別，以及構(gòu)效關(guān)系的構(gòu)建提供可行的解決方案，在表面化學、多相催化等研究領(lǐng)域具有重要的科學價值。相關(guān)研究成果于2021年2月發(fā)表在Science上。
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